_ Un sistem de încredere și eficient metodă de calcul pentru găsirea stărilor de tranziție în reacțiile chimice

A fost concepută o metodă de calcul pentru găsirea stărilor de tranziție în reacțiile chimice, reducând considerabil costurile de calcul cu fiabilitate ridicată. În comparație cu cea mai utilizată metodă existentă, această metodă reduce costul total de calcul cu aproximativ 50 până la 70%.

Dezvoltarea, disponibilă pe GitHub, este gata să accelereze progresele în știința materialelor, făcând explorarea. a reacţiilor chimice mai accesibile şi mai eficiente. Acest lucru ar putea duce la descoperiri științifice și inovații tehnologice mai rapide.

În reacțiile chimice, substanțele se transformă dintr-o stare stabilă energetic în alta, trecând printr-o stare de tranziție instabilă. Acest proces este asemănător cu găsirea rutei cu cea mai joasă altitudine peste un munte atunci când treceți de la o parte la alta. Înțelegerea stării de tranziție – vârful acestei căi metaforice montane – este crucială pentru o înțelegere profundă a mecanismelor de reacție.

Cu toate acestea, datorită naturii tranzitorii și instabile a acestor stări, observarea și identificarea lor experimentală sunt provocatoare. , necesitând adesea explorare computațională.

Acest studiu se concentrează pe metodele de calcul pentru găsirea unei stări de tranziție între un reactant cunoscut și un produs. Acest tip de căutare a stării de tranziție optimizează calea care conectează produsul și reactantul, astfel încât acesta să treacă prin starea de tranziție. Deoarece calea este de obicei reprezentată de mai multe puncte de pe traseu (numite adesea imagini), calea este de fapt optimizată prin actualizarea progresivă a imaginilor.

Metoda cea mai frecvent utilizată astăzi este Banda elastică înclinată (NEB) metodă. Una dintre principalele provocări ale acestei metode este că este costisitoare din punct de vedere computațional. Există două motive principale pentru aceasta. Una este că necesită un număr mare de imagini pentru a crește rezoluția căutării. Celălalt motiv este că principiul căutării nu este variațional (adică minimizarea unei funcții obiective), astfel încât numărul de actualizări pe imagine tinde să fie, de asemenea, mare.

Metoda nou implementată în acest studiu rezolvă acestea în mod inovator. Probleme. În primul rând, numărul de imagini poate fi redus la aproximativ 3, deoarece doar regiunea din jurul stării de tranziție este căutată intens. În plus, principiul căutării este variațional, deci poate fi rezolvat mai eficient. Mai exact, funcția obiectiv este definită ca integrala de linie a exponențialului energiei de-a lungul traseului.

Performanța noii metode a fost evaluată pe 121 de reacții chimice, iar rezultatele au fost comparate cu metoda NEB și versiunea sa îmbunătățită. În primul rând, prezenta metodă a identificat corect stările de tranziție în 98% din cazuri. Această precizie este mult mai mare decât metoda NEB și comparabilă cu versiunea îmbunătățită. În al doilea rând, prezenta metodă a arătat o reducere semnificativă a costului total de calcul - cu aproximativ 70% mai puțin decât metoda NEB și cu 50% mai puțin decât versiunea îmbunătățită.

Pentru a facilita o aplicare mai largă, cercetătorii și-au creat programul de calcul. disponibil pe GitHub. Scris în Python și conceput pentru a fi utilizat cu Mediul de simulare atomică (ASE), acesta permite cercetătorilor să exploreze cu ușurință stările de tranziție prin specificarea reactanților și a produselor.

Privind în viitor, implicațiile acestei cercetări sunt vaste. Făcând căutările de stare de tranziție sunt mai ușoare și mai rapide, metoda este gata să accelereze cercetarea și dezvoltarea în toate domeniile științelor naturale, folosind chimia computațională.

Cercetarea este publicată în Journal of Chemical Theory and Computation.

p>

(Fluierul)