_ Single-atom- carburarea dinamică condusă stimulează conversia CO2 în timpul reacției pe termen lung

Catalizatorii cu un singur atom (SAC) sunt un nou tip de catalizatori eterogene datorită eficienței lor finale de utilizare a atomului de metal și a activității/selectivității unice în comparație cu catalizatorii cu nanoparticule .

Studiile curente în SAC se concentrează pe activitatea specifică și selectivitatea site-urilor active unice, mecanismele de reacție distincte în reacțiile reale sunt încă neclare.

Recent, un grup de cercetare condus de prof. Zhang Tao și conf. univ. Prof. Yang Bing de la Institutul Dalian de Fizică Chimică (DICP) al Academiei Chineze de Științe (CAS), în colaborare cu Prof. Zhu Beien de la Institutul de Fizică Aplicată din Shanghai al CAS, a dezvăluit un mecanism nou al SAC-urilor în reacții reale.

„Pe lângă furnizarea de site-uri active unice, SAC-urile Pd ar putea promova, de asemenea, carburarea dinamică a suprafeței FeOx pe o reacție pe termen lung în timpul conversiei CO2, ceea ce duce la o activitate remarcabil îmbunătățită de schimbare a apei-gaz și a selectivității CO.” a spus prof. Yang.

Acest studiu a fost publicat în Chem pe 12 septembrie.

Cercetătorii au descoperit că SAC-urile Pd1-FeOx au promovat carburarea susținută a suprafeței FeOx pe o reacție pe termen lung cu creșterea activității de schimbare inversă a gazelor de apă (de la 17% la 28%) și a selectivității CO (>98%). În schimb, Pd-NPs-FeOx (nanoparticule de ~4 nm Pd) au avut o stabilitate excelentă pe parcursul întregului test de timp în curs, cu conversia CO2 rămânând la ~20%.

Mai mult, au raportat un rol neașteptat de Pd1 atomi unici. Atomii unici de Pd nu numai că au furnizat site-uri active unice prin activarea speciilor de oxigen de suprafață în stadiul inițial, dar au promovat și carburarea dinamică a suprafeței FeOx pentru a obține o fază Fe5C2 foarte activă și pentru a diminua barierele active la 27,7 kJ/mol pe o reacție pe termen lung, mult dincolo de cel al catalizatorilor pe bază de Fe raportați anterior. În comparație, carburarea a fost inhibată pe catalizatorul de nanoparticule de Pd printr-o încapsulare rapidă cu FeOx în timpul reacției inițiale printr-o interacțiune puternică metal-suport.

„Această lucrare îmbunătățește înțelegerea generală a mecanismului de reacție al SAC”, a spus prof. Yang. „Rolul atomilor unici nu este doar de a oferi site-uri active unice, ci de a promova formarea fazei foarte active a catalizatorilor eterogene în timpul reacțiilor reale, iar ambele roluri ar trebui luate în considerare în proiectarea rațională.”

(Fluierul)