_ Noua metodă de simulare cuantică clarifică corelarea proprietățile materialului complex 1T -TaS2

O echipă condusă de Philipp Werner, profesor de fizică la Universitatea din Fribourg și lider al proiectului Faza 3 al NCCR MARVEL Continued Support, Advanced Simulation Methods, a aplicat simularea lor cuantică avansată metoda de investigare a materialului complex 1T -TaS2. Cercetarea, publicată recent în Physical Review Letters, a ajutat la rezolvarea unui conflict între rezultatele experimentale și cele teoretice anterioare, arătând că regiunea de suprafață a 1T -TaS2 prezintă o interacțiune netrivială între izolarea benzii și comportamentul izolator Mott atunci când materialul este răcit sub 180 k. .

1T -TaS2 este o dicalcogenură de metal de tranziție stratificată care a fost studiată intens de zeci de ani din cauza legăturilor interesante dintre distorsiunile dependente de temperatură din rețea și fenomenele legate de corelațiile electronice.

După la răcire, materialul suferă o serie de rearanjamente ale rețelei cu o redistribuire simultană a densității electronice, fenomen cunoscut sub numele de ordinea undei de densitate a sarcinii (CDW). În faza atinsă când materialul este răcit sub 180 k, o distorsiune periodică a rețelei în plan duce la formarea de clustere stea lui David (SOD) formate din 13 atomi de tantal. Simultan, se observă o creștere puternică a rezistivității. Proprietăți suplimentare interesante ale fazei de temperatură joasă includ o tranziție la o stare supraconductoare sub presiune, precum și posibilitatea de a comuta această fază în faze metastabile metalice cu durată lungă de viață prin aplicarea de impulsuri scurte de laser sau tensiune, făcând materialul potențial interesant pentru utilizare în viitoare dispozitive de memorie.

Timp de mulți ani, 1T -TaS2 a fost considerat a fi un izolator Mott și, de fapt, unul dintre exemplele prototipice ale unui sistem Mott cu o singură bandă. În urmă cu zece ani, investigațiile teoretice ale structurii electronice a 1T -TaS2 au propus un scenariu în care în planuri s-a format o stare izolatoare Mott condusă de corelație, dar, din cauza sărituri puternice dintre straturi, o bandă metalică a fost prezentă în stivuire. direcţie. În cadrul acestui scenariu, o posibilă explicație a naturii izolatoare a materialului este dezordinea de stivuire, efect despre care se știe că există în material.

Investigații teoretice care au urmat asupra rolului stivuirii stratului și a efectelor acestuia asupra electronicii. starea fundamentală a arătat că structura cu cea mai scăzută energie prezintă o stivuire specifică „AL” de straturi duble, unde A se referă la centrul stelei lui David și L la colțul din dreapta sus. Aceste rezultate, din nou care nu se bazează strict pe fizica Mott, indică faptul că starea de izolare s-ar putea datora golurilor de legătură-antilegare. În timp ce această imagine poate fi adecvată pentru cea mai mare parte, neglijarea efectelor de interacțiune ar implica o stare metalică fixată pe suprafața probelor care se termină cu un strat dublu rupt, o caracteristică care a fost în mod clar exclusă de mai multe experimente recente de spectroscopie de tunel de scanare (STS). care a raportat sistematic spectrele întrerupte pentru ambele terminații.

Această contradicție între teorie și experiment i-a determinat pe cercetătorii de la Universitatea din Fribourg să întreprindă un studiu sistematic al structurii electronice corelate în sistemul cu două straturi stivuite, folosind o mașinărie de calcul avansată. dezvoltat în cadrul MARVEL.

Comportamentul electronic al materialelor cuantice puternic corelate, cum ar fi 1T -TaS2, nu poate fi descris în mod corespunzător în ceea ce privește calculele structurii de bandă - modelele teoretice menite să modeleze cu precizie astfel de materiale trebuie să includă efectele corelației electronice puternice. Abordarea GW + EDMFT ab initio pentru modelarea materialelor corelate, este în prezent una dintre cele mai sofisticate metode disponibile pentru calculele electronilor corelați. S-a demonstrat că permite simulări fără parametri ale materialelor corelate. În abordarea de față, totuși, parametrii unui model multi-strat au fost determinați prin comparație cu spectrele STS cunoscute pentru mono-strat. Aplicarea acestei tehnici a permis apoi simularea sistemelor semi-infinite de straturi 1T -TaS2 în aranjamentul de stivuire AL, identificat ca starea fundamentală structurală în cercetările anterioare, pentru cele două terminații de suprafață diferite.

Calculele efectuate de către postdoc Francesco Petocchi a reprodus caracteristicile spectrale raportate în literatură și a oferit o interpretare naturală pentru distribuția multipleților observați în experimentele de fotoemisie efectuate de grupul Prof. Claude Monney de la Universitatea din Fribourg. Pe baza modelului lor, ei au putut concluziona că comportamentul izolator al 1T -TaS2 provine din interacțiunea complexă dintre divizările de legătură-antilegare și corelația electronică.

Aceste rezultate, care oferă o bază solidă pentru cele precedente. interpretările recente ale măsurătorilor indică faptul că, în timp ce regiunea de masă a 1T -TaS2 este în esență un izolator de bandă în faza de temperatură scăzută, regiunea de suprafață prezintă o interacțiune netrivială între izolarea benzii și comportamentul izolator Mott.

(Fluierul)