_ Tehnica avansată de rezonanță magnetică nucleară dezvăluie detalii structurale precise, dinamice în zeoliți

14:37 2024-04-17 science - citeste alte articole pe aceeasi tema
Comentarii Adauga Comentariu

Zeoliții sunt utilizați pe scară largă în multe industrii, dar natura lor catalitică intrinsecă nu este complet înțeleasă, din cauza complexității fragmentelor hidroxil-aluminiu.

Analiza la scară atomică a mediilor locale pentru speciile hidroxil este esențială pentru a dezvălui activitatea catalitică intrinsecă a zeoliților și pentru a ghida proiectarea catalizatorilor de înaltă performanță. Cu toate acestea, mulți factori nefavorabili interzic elucidarea structurilor fine ale acestora, cum ar fi cantitatea mică, proprietatea metastabilă, similitudinea structurală, mediul de legături de hidrogen și natura dezordonată pe distanță lungă.

Recent, o echipă de cercetare a condus de Prof. Hou Guangjin și Prof. Chen Kuizhi de la Institutul Dalian de Fizică Chimică (DICP) al Academiei Chineze de Științe (CAS) au dezvăluit structura precisă a grupurilor hidroxil complexe din zeoliți cu un set cuprinzător de cuplare auto-dezvoltate editate Metode de rezonanță magnetică nucleară (RMN) în stare solidă 1H-17O. Studiul a fost publicat în Journal of the American Chemical Society.

RMN-ul 17O în stare solidă ar fi un candidat pentru a îmbunătăți precizia analitică a zeoliților dacă ar putea depăși dificultățile tehnice legate de natura extrem de scăzută. abundența, raportul giromagnetic scăzut și natura cvadrupolară a izotopului 17O. Prin urmare, cercetătorii au folosit o nouă metodă de îmbogățire cu 17O și au dezvoltat o serie de secvențe de impulsuri de editare spectrală bazate pe 17O-RMN, permițându-le să îmbunătățească rezoluția spectrală și să abordeze structurile protonice subtile din zeoliți.

Cel precis. și identificarea speciilor de înaltă rezoluție a fost atribuită abordării cuprinzătoare a unei interacțiuni RMN adesea neglijate și nedorite, și anume, interacțiunea pe termen încrucișată cvadrupolar-dipolar de ordinul 2 (interacțiunea 2nd-QD), care a fost într-adevăr utilă în obținerea de informații neprețuite despre zeolit. structuri.

În plus, cercetătorii au testat cantitativ proximitățile Al···H, O···H atât în intervalele cu o legătură, cât și cu mai multe legături și au realizat semicantitativ ratele de disociere ale protonilor hidroxil, cum ar fi ca situl acid BrØnsted. Ei au dezvăluit mediul local la scară atomică al fragmentelor Al-OH și Si-OH importante catalitic.

Tehnicile RMN dezvoltate în acest studiu ar putea fi aplicate în continuare pentru a oferi analize de înaltă rezoluție a structurilor protonice subtile în alte circumstanțe, cum ar fi suprafețele de oxid de metal, cadrele metalo-organice și biomaterialele. „Studiul nostru poate oferi o strategie generică pentru analiza de înaltă rezoluție a structurilor protonice subtile din zeoliți cu RMN în stare solidă 17O”, a spus prof. Hou.

(Fluierul)